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Jun 07, 2023

Photokatalytische Aktivität des ternären Nanokomposits ZrO2/TiO2/Fe3O4 für den Abbau von Naproxen: Charakterisierung und Optimierung mithilfe der Reaktionsoberflächenmethode

Scientific Reports Band 12, Artikelnummer: 10388 (2022) Diesen Artikel zitieren 2381 Zugriffe 6 Zitationen Metrikdetails In dieser Studie wurden ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Komponenten synthetisiert von

Wissenschaftliche Berichte Band 12, Artikelnummer: 10388 (2022) Diesen Artikel zitieren

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Details zu den Metriken

In dieser Studie wurden ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Komponenten durch Kopräzipitations-, Sol-Gel- bzw. Kopräzipitationsmethoden synthetisiert. Darüber hinaus wurde die Festkörperdispersionsmethode zur Synthese des ternären Nanokomposits ZrO2/TiO2/Fe3O4 verwendet. Das ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit wurde durch verschiedene Techniken charakterisiert, darunter XRD, EDX, SEM, BET, FTIR, XPS, EELS und Photolumineszenz (PL). Die FTIR-Analyse des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysators zeigte starke Peaks im Bereich von 450 bis 700 cm−1, die Streckschwingungen von Zr-O, Ti-O und Fe-O darstellen. Die Ergebnisse von FTIR und XRD, XPS-Analysen und PL-Spektren bestätigten, dass die Festkörperdispersionsmethode ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposite erzeugte. Die EELS-Analyse bestätigte die reinen Proben von Fe3O4, TiO2 und ZrO2. Die EDAX-Analyse ergab, dass das Atomverhältnis Zr:Ti:Fe 0,42:2,08:1,00 betrug. Die spezifische Oberfläche, das Porenvolumen und die durchschnittliche Porengröße des Photokatalysators wurden mit 280 m2/g, 0,92 cm3/g bzw. 42 nm ermittelt. Darüber hinaus wurde die Leistung des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits hinsichtlich der Naproxenentfernung mithilfe der Response-Surface-Methode (RSM) bewertet. Die vier Parameter wie NPX-Konzentration, Zeit, pH-Wert und Katalysatorkonzentration wurden untersucht. Der Ladungsnullpunkt des Photokatalysators lag bei 6. Der maximale und minimale Abbau von Naproxen unter Verwendung des Photokatalysators betrugen 100 % (unter den Bedingungen: NPX-Konzentration = 10 mg/l, Zeit = 90 min, pH = 3 und Katalysatorkonzentration = 0,5 g/l). L) bzw. 66,10 %. Das Stabilitätsexperiment ergab, dass der ternäre Nanokatalysator nach sieben Zyklen eine relativ höhere photokatalytische Aktivität aufweist.

Die Umweltverschmutzung durch pharmazeutische Verbindungen gilt als eines der schwerwiegendsten Probleme der letzten Jahre1,2. Für die Behandlung von Pharmaabwasser und die Entfernung von Schadstoffen vor deren Freisetzung in die Umwelt ist die Ermittlung der effizientesten Methode eine Herausforderung3. Pharmazeutische Abwässer können mit physikalischen4, chemischen, biologischen5 sowie kombinierten Methoden6 behandelt werden. Die fortgeschrittenen Oxidationsprozesse7, einschließlich fortgeschrittener Oxidation auf Basis von Sulfatradikalen8, ultraviolett-sichtbarem9, natürlichem Sonnenlicht10, Fenton-Oxidation11, elektrochemischer12, Nanokomposit-Katalysatoren13 sowie Sonolyse und Sono-Fenton14, wurden weithin eingesetzt, um Schadstoffe aus pharmazeutischem Abwasser mit großer Leistung zu entfernen. Die Bildung von Radikalen bei diesen Prozessen führt zur Oxidation organischer Schadstoffe in wässrigen Lösungen. Im Vergleich zu anderen Methoden bietet die Photokatalyse mehrere Vorteile, wie z. B. hohe Effizienz, niedrige Kosten, Design geeigneter Katalysatoren für bestimmte Abwässer sowie hohe Korrosions- und Temperaturstabilität15,16,17. Titandioxid (TiO2) wird häufig als Katalysator beim Abbau organischer Verbindungen und pharmazeutischer Schadstoffe verwendet, da es ein lichtempfindlicher Halbleiter (einschließlich UV- und sichtbarem Licht) ist18,19. Durch die Bildung von Valenzbandlöchern und Leitungsbandelektronen während der Photokatalyse entstehen Oxidations-Reduktions-Medien im Abwasser. Es kann organische Verbindungen leicht abbauen und in ungiftige Verbindungen wie CO2 und Wasser umwandeln20,21. Titandioxid ist ein polymorphes Material mit drei kristallinen Phasen: Anatas, Rutil und Brookit. Die Anatasphase ist photokatalytisch aktiver als die Rutilphase22,23. Um die Aktivität des TiO2-Photokatalysators zu erhöhen, ist es wichtig, kleinere Partikel (Nanogröße) zu verwenden, da kleinere Partikel größere spezifische Oberflächen aufweisen24. Die Entfernung von Titandioxid-Nanopartikeln nach der Behandlung verringert den Nutzen dieses Photokatalysators, und eine Immobilisierung von Titandioxid (TiO2) auf Trägermaterialien kann durchgeführt werden, aber die Immobilisierung verringert die spezifische Oberfläche im Vergleich zu homogenen Katalysatoren25. Andererseits kann eine schnelle Rekombination erzeugter Elektron-Loch-Paare die Aktivität des Titandioxid-Photokatalysators verringern26. Daher werden einige andere Halbleiter wie ZrO2 verwendet, um die Aktivität von TiO2 zu verbessern. ZrO2-Dotierung kann die Rekombination von Elektron-Loch-Paaren verlangsamen, das Material stärken und die Oberfläche sowie das Verhältnis von Anatas- zu Rutil-Kristallphasen vergrößern27,28. ZrO2-TiO2-Photokatalysatoren wurden zum Abbau organischer Verbindungen verwendet, wobei ZrO2 in dieser Verbindung als Träger oder Photokatalysator im System fungiert29.

Die Zugabe einer kleinen Menge ZrO2 zu TiO2 kann die Oberfläche vergrößern, da ZrO2 die Phasenübergänge von Anatas zu Rutil, die Verdichtung und das Kristallitwachstum hemmt, indem es unterschiedliche Grenzen bereitstellt30. Es wurde beobachtet, dass Veränderungen in der Oberflächenchemie, insbesondere im Säuregehalt, die Aktivität des Photokatalysators verbessern31. In diesem binären Katalysator fangen Löcher, beispielsweise die Hydroxylgruppen, ein, verhindern die Rekombination von Elektronen und Löchern sowie Oxidations-Reduktions-Reaktionen und erhöhen die Quantenausbeute31. Zusätzlich zu ZrO2-Nanopartikeln muss diesen binären Metalloxiden eine weitere Verbindung zugesetzt werden, um die Oberfläche des TiO2-Photokatalysators sowie die Rückgewinnung von TiO2 aus behandeltem Abwasser zu verbessern32,33. Hierzu eignen sich magnetische Nanopartikel wie Fe3O4. Ein Fe3O4@TiO2-Photokatalysator wurde synthetisiert, um Bisphenol A unter Bestrahlung mit sichtbarem und langwelligem UV-Licht abzubauen. Eine mäßige Eisenbeladung reduzierte die Lochpaartrennung wirksam und verschob die Bandlücke in den sichtbaren Bereich. Darüber hinaus spielen die magnetischen Eigenschaften von Fe3O4 eine entscheidende Rolle bei der Rückgewinnung des gebrauchten Katalysators aus der Lösung, was praktische Anwendungen des Fe3O4@TiO2-Photokatalysators34 erleichtert. Fe3O4@SiO2@g-C3N4/TiO2-Nanokomposit wurde zur Entfernung von Farbstoffschadstoffen verwendet. Es wurde festgestellt, dass der 10 Gew.-% g-C3N4/TiO2-Verbundkatalysator über 91 % der anionischen und kationischen Farbstoffe abbauen kann35. Daher ist es möglich, die drei Verbindungen zu kombinieren, um giftige und schädliche Schadstoffe im Abwasser abzubauen. In den letzten Jahren wurden zunehmend nichtsteroidale Antirheumatika (NSAIDs) zur Behandlung von COVID-1936 eingesetzt,37. Daher ist davon auszugehen, dass der Anteil pharmazeutischer Abwässer, die NSAIDs wie Naproxen enthalten, zunehmen wird und es sehr wichtig sein wird, eine wirksame Methode zum Abbau dieser Verbindungen aus dem Abwasser zu entwickeln. Der Abbau von Naproxen durch H2O2-modifiziertes Titanat-Nanomaterial und Bi-modifizierte Titanat-Nanobulks unter Bestrahlung mit sichtbarem Licht wurde erfolgreich durchgeführt38,39. In früheren Arbeiten wurde jedes dieser Metalloxide separat als Katalysator zur Entfernung verschiedener Verunreinigungen verwendet40,41,42,43, aber die Wechselwirkung der drei Metalloxide Fe3O4, TiO2 und ZrO2 zusammen und ihre Funktion zur Entfernung pharmazeutischer Verunreinigungen können dazu führen ein synergistischer Effekt. Der Unterschied in den physikalischen und chemischen Eigenschaften jeder Komponente dieses Nanophotokatalysators macht ihn einzigartig. Schließlich wurde ein Nanokomposit mit magnetischen, stabilen und hohen photokatalytischen Eigenschaften synthetisiert44,45. TiO2 hat eine Bandlücke von 3,2 eV für Anatas und 3,0 eV für Rutil46,47. Das ZrO2 wird aufgrund seiner Halbleitereigenschaften (Typ n) als Photokatalysator in heterogenen Reaktionen eingesetzt. Die Bandlückenenergie von ZrO2 variiert je nach Probenvorbereitung zwischen 3,25 und 5,1 eV48,49,50,51,52,53,54,55. Seine gemeinsame Bandlückenenergie beträgt 5 eV55. Es verfügt über eine große Bandlücke und ein stark negatives Flachbandpotential, das zur Wasserstoffproduktion durch Wasserzersetzung genutzt werden kann55,56. Magnetische Eigenschaften von Fe3O4-Nanopartikeln ermöglichen recycelbare Nanokomposite. Darüber hinaus kann der Anregungsbereich von aus Fe3O4 synthetisierten Nanokompositen aufgrund ihrer einzigartigen optischen Eigenschaften im Bereich des sichtbaren Lichts genutzt werden.

Die Response Surface Methodology (RSM) ist eine weit verbreitete mathematische und statistische Methode zur Modellierung und Analyse eines Prozesses, bei dem eine Reaktion von mehreren Variablen beeinflusst wird, und ihr Ziel ist die Optimierung der Reaktion57,58. Die Synthese von Fe3O4/TiO2/ZrO2-Nanokompositen kann die photokatalytischen Eigenschaften des Katalysators verbessern. Die Synthese dieser Nanopartikel einzeln kann einige Nachteile haben, wie z. B. eine große Energielücke, Aktivität nur im UV, geringere photokatalytische Aktivität. Ihre zusammengesetzte Synthese bietet jedoch Vorteile wie höhere magnetische Eigenschaften, Recyclingfähigkeit, höhere Stabilität und Aktivität sowie eine verbesserte photokatalytische Aktivität Aktivität59,60,61,62,63,64,65,66,67. Das Box-Behnken-Design (BBD) wurde in dieser Studie aufgrund seines drehbaren oder nahezu drehbaren Designs zweiter Ordnung verwendet. Der Prozentsatz des Naproxenabbaus wurde als experimentelle Designreaktion ausgewählt68,69.

Die aktuelle Arbeit konzentriert sich auf die Synthese eines neuen ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nano-Photokatalysators mit hoher photokatalytischer Aktivität und Wiederverwendbarkeit für die pharmazeutische Abwasserbehandlung. Seine Leistung wurde bei der Entfernung von Naproxen aus pharmazeutischem Abwasser unter UV-Licht bewertet. Der synthetisierte Photokatalysator wurde mit Methoden wie Röntgenbeugung (XRD), energiedispersiver Röntgenstrahlung (EDX), Rasterelektronenmikroskop (SEM), Brunauer-Emmett-Teller (BET) und Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (FTIR) charakterisiert. , Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS), Elektronenenergieverlustspektroskopie (EELS) und Photolumineszenz (PL). Wir untersuchten verschiedene Faktoren, darunter die anfängliche Konzentration von Naproxen, den anfänglichen pH-Wert der Lösung, die Dosierung des Photokatalysators und die Zeit, bis die optimale Abbaueffizienz mithilfe der RSM-Methode erreicht wurde.

Titan(IV)-isopropoxid 97 %, Zirkonyl(IV)-chlorid-Octahydrat (ZrOCl2.8H2O, 98 %) sowie Eisen(II)-chlorid-Tetrahydrat (≥ 99 %) und Eisen(III)-Chlorid-Hexahydrat (≥ 99 %) waren werden als Vorläufer für die Synthese von TiO2, ZrO2 bzw. Fe3O4 verwendet. Ethanol wurde von Sigma-Aldrich bezogen und ohne weitere Verarbeitung verwendet. Im Experiment wurde auch entionisiertes Wasser (DI-Wasser) verwendet. Zur Einstellung des pH-Werts der Lösung wurden Schwefelsäure (H2SO4, 0,1 M) und Natriumhydroxid (NaOH, 0,1 M) verwendet. (S)-6-Methoxy-α-methyl-2-naphthalinessigsäure-Natriumsalz wurde von Sigma Aldrich gekauft und seine wässrige Lösung für Abbauexperimente verwendet. In Tabelle 1 sind die physikalischen und chemischen Eigenschaften von Naproxen aufgeführt.

Für die Synthese von ZrO2-Nanopartikeln wurde die Kopräzipitationsmethode verwendet. Zunächst wurde ZrOCI2.8H2O in entionisiertem Wasser gelöst. Anschließend wurde der Lösung 2 M NaOH-Lösung zugesetzt, um eine Lösung mit einem pH-Wert von 10 zu erreichen. Die Lösung wurde 1 Stunde lang leicht gerührt. Danach wurde der Niederschlag filtriert und mit destilliertem Wasser gewaschen, um einen neutralen pH-Wert zu erreichen. Das erhaltene Pulver wurde 24 Stunden lang in einem Ofen bei 60 °C getrocknet und dann 10 Stunden lang bei 700 °C kalziniert.

Zur Herstellung von TiO2-Nanopartikeln wurde die Sol-Gel-Methode verwendet. 15 ml Titan(IV)-isopropoxid wurden in 60 ml Ethanol gegeben. Mit einem Magnetrührer wurde die Lösung 30 Minuten lang gemischt. 10 ml entionisiertes Wasser wurden tropfenweise in die Mischung gegeben, bis eine Hydrolysereaktion im System stattfand. Das erhaltene weiße Gel wurde bei 100 °C getrocknet und später 2 h71 bei 450 °C kalziniert.

Bekannte Mengen an FeCl3.6H2O (0,605 g) und FeCl2.4H2O (0,215 g) wurden in entionisiertem Wasser gelöst. Anschließend wurde die erhaltene Lösung 5 Minuten lang in einen Ultraschallhomogenisator gegeben. Danach wurden 60 ml 1 M NaOH tropfenweise unter Ultraschall bei 70 °C in die Lösung gegeben. Nach 60 min wurde das bräunliche Pulver bei einem pH-Wert von 13,4 erhalten und mittels Zentrifuge von der Lösung abgetrennt. Abschließend wurde es 1 h72 lang bei 300 °C kalziniert.

ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysatoren wurden mithilfe der Festkörperdispersionsmethode hergestellt. ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Nanopartikel wurden in einem Verhältnis von 4:8:1 in Ethanollösung gemischt. Das resultierende ternäre Oxid wurde 15 Minuten lang mit einer konstanten Geschwindigkeit von 300 U/min gerührt. Dann wurde Ethanol durch Verdampfen aus einer Nanokompositmischung entfernt. Anschließend wurde das Produkt bei 110 °C getrocknet und 6 Stunden lang bei 450 °C kalziniert, um einen ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit-Photokatalysator60 zu erhalten. Das Mischungsverhältnis der verwendeten Komponenten im synthetisierten Nanokomposit wurde auf der Grundlage der höchsten Effizienz des Naproxen-Abbaus unter den gleichen Betriebsbedingungen ausgewählt. Das beste Verhältnis (4:8:1) der ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Verbindungen wurde erreicht.

Die mineralogische Analyse der hergestellten Nanopartikel wurde durch Röntgenbeugung (Inel France, Equinox 3000) mit Cu-Kα-Strahlung charakterisiert. SEM (AIS2100). Es wurde verwendet, um die Oberflächenmorphologie und Mikrostruktur des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit-Photokatalysators zu bestimmen. Zur Analyse der chemischen Bindung in einem Photokatalysator wurde die Fourier-Transform-Infrarotspektroskopie (VERTEX 70, Bruker, USA) im Wellenlängenbereich von 400 bis 4000 cm−1 eingesetzt. Die Textureigenschaften von Nanopartikeln wurden mit der TriStar-II-Serie der Micromeritics Instrument Corporation, USA, untersucht. Die spezifische Oberfläche von Photokatalysatoren wurde mithilfe des N2-Adsorptions-Desorptions- und Brunauer-Emmett-Teller-Modells (BET) bestimmt. Die Barrett-Joyner-Halenda-Methode (BJH) wurde verwendet, um die Größe der Poren und die Porengrößenverteilung anhand von Adsorptions-Desorptions-Kurven zu berechnen. Pulverproben für die XPS-Analyse werden im Labor in Form von Pellets vorbereitet (das Pulver sollte groß genug sein, um eine Oberfläche von 1,5 × 1,5 cm zu bedecken), dann sollten die Proben nach der Vorbereitung in eine Vakuumkammer gegeben werden. Zur Aufzeichnung der XPS-Spektren wurde ein PHI Perkin-Elmer Modell 5400-Instrument verwendet. Die EELS-Analyse wurde mit einer Sondengröße im Subnanometerbereich und dem GIF2000-Filter durchgeführt. Die PL-Spektroskopie wurde mit dem Modellspektrometer Avaspec-2048-TEC aufgezeichnet.

Zur Bestimmung des Ladungsnullpunkts des Photokatalysators73 wurde eine amphotere Oxidmethode verwendet. Um den Punkt der Nullladung (Point of Zero Charge, PZC) zu bestimmen, wurden 0,25 g des synthetisierten Photokatalysators mit der gleichen Ionenstärke und unterschiedlichen pH-Werten in die Lösung gegeben. Der synthetisierte Nanokatalysator wurde zu 50 ml einer 0,1 M NaNO3-Lösung gegeben. Der pH-Wert der Lösung wurde mit 0,1 M H2SO4 und 0,1 M NaOH im Bereich von 3–9 eingestellt. Der pH-Wert der Lösung wurde vor und nach 24-stündigem Mischen gemessen und als pHi bzw. pHf bezeichnet. Die Auftragung der pH-Änderungen (ΔpH) als Funktion des anfänglichen pHi wurde zur Bestimmung von PZC73 verwendet.

Um die Aktivität des Photokatalysators zu optimieren, wurde das RSM verwendet. Die Software Design Expert 8.0 (Stat-Ease, Inc., USA) wurde verwendet, um Experimente zu entwerfen und mathematische Modelle zu analysieren. Jedes Experiment wurde doppelt durchgeführt. Das Box-Behnken-Design (BBD) wurde in dieser Studie aufgrund seines drehbaren oder nahezu drehbaren Designs zweiter Ordnung angewendet. Das „y“ war die Antwort (der Prozentsatz des Naproxenabbaus). Wir haben vier unabhängige Variablen ausgewertet, darunter die Dosierung der Katalysatorbeladung, die Anfangskonzentration von Naproxen, die Zeit und den pH-Wert, um einen optimalen Zustand zu finden:

Der ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysator wurde für den Abbau von Naproxen in einer pharmazeutischen Syntheselösung verwendet. Die Experimente wurden auf der Grundlage der Bedingungen in Tabelle 2 durchgeführt. In dieser Studie wurden die Auswirkungen des pH-Werts der Lösung, der Zeit, der anfänglichen Naproxen-Konzentration und der Photokatalysator-Beladungsdosis auf den Naproxen-Abbau bewertet. Um das Adsorptionsverhalten des Photokatalysators zu bestimmen, wurde die Lösung eine halbe Stunde im Dunkeln aufbewahrt. Der Reaktor wurde unmittelbar nach Zugabe des Photokatalysators bestrahlt. Für jedes Experiment wurde eine 150-W-UV-Lichtquelle zur Bestrahlung verwendet (die Intensität wurde bei 15 W/m2 gehalten). Am Ende jedes Experiments wurde für jede entnommene Probe eine 20-minütige Zentrifugation mit 12.000 U/min durchgeführt, gefolgt von einer Absorptionsmessung mit UV-Vis (Shimadzu UV2401PC) bei λ = 230 nm. Die Effizienz der entwickelten Photokatalysatoren für den Abbau von Naproxen wurde wie folgt berechnet:

wobei Ci und Cf die Naproxenkonzentration vor bzw. nach der Abbaureaktion sind.

Für den ZrO2/TiO2/Fe3O4-Fotokatalysator wurden Wiederverwendbarkeitstests durchgeführt. Kurz gesagt, der ausgewählte Photokatalysator, der im Abbautest von Naproxen verwendet wurde, wurde mit einem 1,3-Tesla-Magneten von der Lösung getrennt. Gebrauchte Photokatalysatoren wurden in destilliertem Wasser gespült und 12 Stunden lang unter UV-Licht bestrahlt. Um die Wiederverwendbarkeit eines Photokatalysators zu bewerten, wurden sieben aufeinanderfolgende Versuchsläufe durchgeführt.

Die konstituierende Phase, die Kristallgröße und die Kristallstrukturen der ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Nanopartikel sowie des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits, charakterisiert mittels XRD, sind in Abb. 1 dargestellt. Für ZrO2 erschienen die primären charakteristischen Beugungspeaks bei 2θ = 30°, 35°, 50,8°, 60,1° und 63° entsprechen den Kristallebenen von (1 1 1), (0 0 2), (0 2 2), (3 1 1) und (2 2 2). Der Großteil dieser kristallinen Phasen ist monoklin. Der Übergang von tetragonal zu monoklin kann mit einer Erhöhung der Kalzinierungstemperatur erfolgen, wodurch die Kristallitgröße der Proben zunimmt74. Gemäß Abb. 1 für die TiO2-Probe besteht eine gute Übereinstimmung zwischen den Ergebnissen dieser Studie und dem in der Literatur berichteten XRD-Muster für die Titandioxidphase75,76,77. Die Beugungspeaks bei 2 Thetha-Werten von 25,32°, 37,90°, 48,09°, 54,10°, 55,15°, 62,85°, 68,99°, 70,49° und 75,12° gehörten zu Kristallebenen von (1 0 1), (0 0). 4), (2 0 0), (1 0 5), (2 1 1), (2 0 4), (1 1 6), (2 2 0), (2 1 5)78. Alle im Beugungsmuster von TiO2-Nanopartikeln beobachteten Peaks stimmen gut mit Anatas überein (JCPDS Nr. 00–001-0562). Abbildung 1 zeigt deutlich die Magnetitbildung mit wohldefinierter Kristallinität in Fe3O4. Alle Beugungspeaks beziehen sich auf (2 2 0), (3 1 1), (2 2 2), (4 0 0), (4 2 2), (5 1 1) und (4 4 0). Kristallebenen und diese gehörten zu Fe3O4. Die Ergebnisse bestätigten das Auftreten einer inversen Spinellstruktur in Fe3O4. Die XRD-Peaks von Verunreinigungen wurden nicht beobachtet, was bedeutet, dass die synthetisierten Fe3O4-Nanopartikel rein sind79. Schließlich wurden im XRD-Muster des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits die Hauptpeaks aller drei Verbindungen beobachtet. Die Ergebnisse zeigten, dass die Probe eine spinale umgekehrte Würfelstruktur mit Fe3O4-Struktur aufweist. Das ZrO2 ist eine amorphe Phase und die Phase von TiO2 ist tetragonal (Anatase). Die durchschnittlichen Kristallitgrößen wurden nach der Scherrer-Formel berechnet:

Die XRD-Muster von ZrO2, TiO2, Fe3O4 und ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit.

Dabei ist λ die Röntgenwellenlänge, β die Halbwertsbreite der Beugungslinie und θ der Beugungswinkel80. Die durchschnittliche Kristallitgröße von TiO2, ZrO2, Fe3O4 und ZrO2/TiO2/Fe3O4 betrug 18,75 nm, 22,29 nm, 13,27 bzw. 33,42 nm. Die wichtigste Ursache für Unterschiede in der Partikelgröße synthetisierter Proben kann der Unterschied in ihrer Synthesemethode sein81.

Die EDAX-Analyse bestätigte das Vorhandensein aller Elemente, einschließlich Zr, Ti, O und Fe, im synthetisierten Photokatalysator und es gibt keine Hinweise auf ein anderes Element. Die eingefügte Tabelle in Abb. 2 zeigt eine Elementzusammensetzung des Photokatalysators. Die Ergebnisse zeigten, dass das Atomverhältnis von Zr:Ti:Fe 0,42:2,08:1,00 betrug. Das synthetisierte Nanokomposit hatte unterschiedliche Peaks bei 0,70, 6,39 und 6,92 keV, die mit Lα, Kα und Kβ von Fe in Zusammenhang stehen, und 0,52 keV ist Kα von Sauerstoff. Peaks bei 2,04 (Lα) und 2,26 (Lβ) keV gelten für Zirkonium. Basierend auf den erhaltenen Ergebnissen sind Fe3O4-Partikel größer als TiO2-Partikel.

EDX-Spektrum. (Einfügung: Elementanalyse synthetisierter Nanokomposite).

Die SEM-Analyse wurde verwendet, um die Morphologie und Größe von Nanopartikeln aus ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit zu bestimmen (siehe in Abb. 3). In Abb. 3 sind ZrO2- und TiO2-Nanopartikel nahezu kubisch bzw. kugelförmig, während Fe3O4 keine bestimmte Form aufweist.

REM-Bild des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits.

Abbildung 4a und b zeigen die Porositätsverteilungskurve und die Porengrößenverteilung des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits. Die spezifische Oberfläche (SSA) wurde anhand der N2-Isothermen berechnet. Der BET-SSA, das Porenvolumen und die durchschnittliche Porengröße des erhaltenen Photokatalysators betrugen 280 m2/g, 0,92 cm3/g bzw. 42 nm. Die Probe ist mesoporös, da der Porendurchmesser größer als 2 nm ist. Für die Probe wurde eine Hystereseschleife vom Typ IV-H1 erhalten, die mit zylindrischen und kugelförmigen Poren in der Probe zusammenhängt82. Hinsichtlich der Porengrößenverteilung wurde eine breite Porengrößenverteilung beobachtet, insbesondere Poren mit einer Größe von mehr als 3 nm hatten ein signifikantes Volumen in der Probe. Es wurde festgestellt, dass eine Porengröße von mehr als 3 nm für das Eindringen der Reaktanten in das poröse Medium des Photokatalysators geeignet ist83,84.

(a) N2-Adsorptions-Desorptions-Hysterese und (b) Porengrößenverteilung des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysators.

Abbildung 5a–d zeigt die FTIR-Analyse der Photokatalysatoren ZrO2, TiO2, Fe3O4 und ZrO2/TiO2/Fe3O4. Bei ZrO2 wird der starke breite Peak im Bereich 498–502 cm−1 dem Schwingungsmodus der \({\mathrm{ZrO}}_{3}^{2-}\)-Gruppen zugeschrieben. Die Peaks um 754 cm−1 hängen mit den Zr-O-Streckschwingungen in ZrO2 zusammen. Der IR bei 1553 cm-1 ist auf die Streckung der O-H-Gruppen zurückzuführen, was auf die adsorbierte Feuchtigkeit hinweist85. Für TiO2-Nanopartikel wurden TiO2-Netzwerkbindungen und Deformationsschwingungen des Streckmodus von Ti-OH-Peaks bei 483 cm−1 bzw. 1623 cm−1 beobachtet. Dies kann mit der Wasseraufnahme auf der TiO2-Oberfläche zusammenhängen. Bei 3405 cm−1 wurde eine asymmetrische und symmetrische Streckschwingung der Hydroxylgruppen (–OH) beobachtet. Die erhaltenen Ergebnisse stimmen mit den in der Literatur berichteten Ergebnissen86,87 überein. Gemäß Abb. 5c kann die Streckschwingung des O-H der Absorptionsbande 3444 cm-1 zugeordnet werden. Die Peaks bei 419 cm−1 und 589 cm−1 wurden der Streckschwingung des Fe-O zugeschrieben. Die starken Peaks im Bereich von 450–700 cm−1 wurden auf Streckschwingungen von Zr-O, Ti-O und Fe-O im ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysator zurückgeführt. Die Ergebnisse bestätigen das Vorhandensein aller drei Nanopartikel im ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysator.

FTIR-Spektren von (a) ZrO2, (b) TiO2, (c) Fe3O4, (d) des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysators.

Zur weiteren Untersuchung der Natur des synthetisierten Nanomaterials führten wir eine hochauflösende Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS) an den synthetisierten reinen ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Nanopartikeln und dem ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit durch. Die XPS-Spektren von Rein- und Nanokompositproben sind in Abb. 6 dargestellt. Abbildung 6a und b zeigen die XPS-Ergebnisse von hochauflösenden Fe3O4-Nanopartikeln. Im XPS-Spektrum sind drei Komponenten der Fe-O-Bindung zu erkennen. Nach der Photoanregung weist die Spaltung von O1s bei 531,6 eV auf die Bildung einer Fe-O-Bindung hin. Der XPS-Peak von C1s bei 292,6 eV und O1s bei 531,6 eV weist auf die Bildung von Fe-C- und Fe-O-Bindungen nach der Photoanregung der Partikel hin (siehe Abb. 6a und b)88. Abbildung 6c und d zeigen die XPS-Analyse der reinen TiO2-Elementarzusammensetzung. Laut XPS-Spektrum sind auf der Oberfläche der TiO2-Nanopartikel die Elemente Ti, C und O vorhanden. Fe3O4- und TiO2-Nanopartikelproben enthielten Kohlenstoff, der aus kohlenstoffbasierten Verunreinigungen stammte. Die XPS-Peaks in Abb. 6c zeigen C1s bei 288,27 eV und O1s bei 532,1 eV und Ti2p bei 461,1 eV. Abbildung 6d zeigt die Peaks von 458,5 eV und 464,2 eV, die Ti 2p3/2 bzw. Ti 2p1/2 entsprechen. Die Peakposition zwischen Ti 2p3/2 und Ti 2p1/2 bei 464,2 eV weist auf das Vorhandensein der Oxidationsstufe Ti4+ hin89,90. Abbildung 6e und f zeigen das XPS-Spektrum von ZrO2-Nanopartikeln, das auf das Vorhandensein relevanter Elemente hinweist. Die Zr3d-Niveau-Spektren von Abb. 6f zeigen die Zr3d5/2- und Zr3d3/2-Peaks bei Bindungsenergien von 185,66 eV bzw. 188,1 eV. Der Energieunterschied von 2,44 eV zwischen den beiden Peaks weist auf das Vorhandensein von Zr+491 hin. Der dritte geeignete Peak für die Schulter, der an der Basis von Zr 3d3/2 erscheint, kann auf den Sauerstoffmangel zurückgeführt werden, der auf unterkoordinierte Zr-Stellen sehr kleiner ZrO2-Nanopartikel zurückzuführen sein kann92. Die XPS-Analyse wurde untersucht, um die Oberflächenzusammensetzung und den chemischen Zustand des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits genau zu bestimmen (wie in Abb. 6g – k dargestellt). Wie in Abb. 6g gezeigt, sind die Hauptpeaks von Zr3d, C1s, Ti2p, O1s und Fe2p bei 184,33, 282,59, 458,05, 530,18 bzw. 708,37 eV dargestellt. Diese Ergebnisse bestätigten nicht nur das Vorhandensein der drei Nanopartikel ZrO2, Fe3O4 und TiO2, sondern zeigten auch, dass ZrO2, Fe3O4 und TiO2 hauptsächlich als separate Phasen im ZrO2/TiO2/Fe3O4-Komposit vorliegen. Abbildung 6h zeigt, dass die Bindungsenergie von O1s bei 530,08 eV liegt, was die Existenz von Sauerstoff im Kristallgitter (O2)93 beweist. In Abb. 6i entsprechen die Doppelpeaks von Zr 3d mit Bindungsenergien bei 182,52 eV und 184,87 eV den chemischen Zuständen Zr 3d3/2 bzw. Zr 3d5/2, was auf Zirkonium in der Oxidationsstufe +4 hinweist94. Darüber hinaus weisen zwei Peaks bei 182,52 und 184,87 eV auf das Vorhandensein chemischer Zr-Ti-Bindungen in den Verbundwerkstoffen hin95. In Abb. 6j entsprechen die Ti 2p-Peaks bei 458,84 eV und 464,58 eV den chemischen Zuständen Ti 2p1/2 bzw. Ti 2p3/2. Ti-Peaks bestätigen das Vorhandensein der Ti4+-Oxidationsstufe im Nanokomposit. Unterdessen kann der Peak von 464,58 eV den chemischen Zr-Ti-Bindungen zugeschrieben werden96. Das Vorhandensein der chemischen Bindungen Fe-O, Zr-O, Ti-O und Zr-Ti, Ti-Fe und Zr-Fe weist auf einen Phasenkontakt zwischen Fe3O4, TiO2 und ZrO2 hin. In Abb. 6k für Fe3O4 werden die Hauptpeaks bei 710,96 eV und 724,59 eV Fe3+ 2p3/2 bzw. Fe3+ 2p1/2 zugeordnet. Die Bindungsenergie von Fe2+ 2p3/2 und Fe2+ 2p1/2 hat einen Doppelpeak bei 708,96 eV bzw. 721,52 eV. Die Ergebnisse der Fe3O4-XPS-Analyse stimmen mit dem Fe2p-Spektrum97 überein.

XPS-Analyse von Nanopartikeln (a) Fe3O4, (b) das O1s-Niveauspektrum, (c) TiO2, (d) das Ti 2p-Niveauspektrum, (e) ZrO2, (f) das Zr 3d-Niveauspektrum und (g) Nanokomposit von ZrO2/TiO2/Fe3O4, XPS-Spektrum von (h) dem O1s-Niveau, (i) dem Zr 3d-Niveau, (j) dem Ti 2p-Niveau und (k) dem Fe 2p-Niveau.

Die Analyse der Elektronenenergieverlustspektroskopie (EELS) wurde verwendet, um die reinen Proben genauer zu identifizieren. Die Kombination von EELS und statistischer Analyse kann weitere Informationen zur Differenzierung von Fe3O4- und Fe2O3-Spinellstrukturen liefern. Abbildung 7a zeigt, dass die Energieverlustspitzen bei 70,96 eV und 72,19 eV nur der Fe3O4-Phase zugeordnet werden können, da der erwartete Wert für Gamma-Fe2O3 (70,2 eV) deutlich anders ist. Wie in Abb. 7a dargestellt, werden die EELS-Spektren von ZrO2-Nanopartikeln erhalten (die erhaltenen Peaks für ZrO2 betragen 1,4, 14,8, 27,28 bzw. 43,72 eV). Die synthetisierten ZrO2-Nanopartikel können anhand der erhaltenen Peaks aus der Analyse nachgewiesen werden. Wie in Abb. 7 dargestellt, weist die Ti-Struktur im EELS-Spektrum für Ti4+ auf einen niedrigeren Oxidationszustand hin, dessen Kanten leicht in Richtung des geringeren Energieverlusts verschoben sind. Hier ist die blaue Kurve die Feinstruktur des Ti4+-Zustands. EELS wurde mit einer Sondengröße im Subnanometerbereich und dem GIF2000-Filter erhalten.

EELS-Spektrum für Strukturen von (a) Fe3O4, (b) ZrO2 und TiO2.

Die Lichtabsorption von Photokatalysatoren beeinflusst die Aktivität von Photokatalysatoren erheblich. Auch das Spektrum von PL (Photolumineszenz) und ihre Intensität hängen eng mit seiner photokatalytischen Aktivität zusammen. Abbildung 8a–d zeigt die Photolumineszenzspektren (PL) von reinen ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Proben und dem ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit bei Raumtemperatur im Wellenlängenbereich von 300–600 nm mit einer Anregungswellenlänge von 293 nm. Wie in Abb. 8a–c dargestellt, zeigen die reinen ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Proben signifikante PL-Signale bei 376, 407, 478 bzw. 480, 556, 509 und 543 nm. Unter allen Proben weist die TiO2-Probe die höchste Intensität auf. Das erhaltene PL-Spektrum für reine ZrO2-Nanopartikel ähnelt nahezu den zuvor berichteten Ergebnissen98. Nach früheren Untersuchungen99,100,101,102 ist das Vorhandensein dieser Peaks im sichtbaren Bereich wahrscheinlich auf das Vorhandensein von Sauerstofffehlstellen, Defekten, Oberflächenzuständen und anderen strukturellen Verunreinigungen zurückzuführen. Eine hohe PL-Intensität von reinem ZrO2 scheint darauf hinzudeuten, dass die ZrO2-Oberflächenzustände viel niedriger sind, sodass selbst bei einer Laseranregungsquelle mit niedriger Energie (325 nm) ein leichter Elektronentransfer zwischen VB und CB von ZrO2 stattfinden kann103. Wenn Fe3O4 und TiO2 zusätzlich mit ZrO2 als ternäre Oxidkatalysatoren beladen werden, nimmt die PL-Intensität von ZrO2 abrupt ab (Abb. 8d). Die Bildung einer chemischen Wechselwirkung zwischen reinen Oxiden, wenn sie sich zusammen ansammeln (–Ti–O–Fe–), (–Ti–O–Zr–) und (–Fe–O–Zr–), hat, wie gezeigt, eine tiefgreifende Wirkung zu den photokatalytischen Eigenschaften104. Ein PL-Spektrum der physikalisch gemischten reinen ZrO2-, TiO2- und Fe3O4-Katalysatoren in unterschiedlichen Verhältnissen bestätigt weiterhin den synergistischen Effekt des ternären Systems ZrO2/TiO2/Fe3O4 und das Vorhandensein von (–Ti–O–Fe–), (–Ti– O–Zr–) und (–Fe–O–Zr–). Die bei 403, 427 und 490 nm unter der Anregungswellenlänge von 293 nm für das ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit gezeigten Peaks müssen auf die Interferenz von Fallenzuständen zwischen den Lücken zurückzuführen sein, wie z. B. Oberflächendefekte und Sauerstofffehlstellen (Abb. 8d). )105. Die Vorbereitung fester Proben (Pulver) wurde für die PL-Analyse (Photolumineszenzspektroskopie) durchgeführt. Die PL-Spektroskopie wurde mit dem Modellspektrometer Avaspec-2048-TEC aufgezeichnet. Das Valenzband (VB) und das Leitungsband (CB) sind in Abb. 8e dargestellt. In dieser Abbildung sind die Photokatalysator-Energiebänder von Fe3O4/TiO2/ZrO2 in (CB) und (VB) dargestellt. Der VB bestimmt die Energieniveaus der Elektronen im VB einer Atomstruktur. Durch die Kombination von drei Metalloxiden kann die elektromagnetische Trennung verbessert und die Bandlücke des Photokatalysators verkleinert werden. Im Fe3O4/TiO2/ZrO2-Halbleiter wandern Elektronen zu CB, wohingegen; Auf VB entstehen positive Löcher. Das OH entsteht durch die Reaktion von Ladungsträgern mit adsorbierten Verbindungen auf der Oberfläche des Photokatalysators. In Fe3O4/TiO2/ZrO2-Nanokompositen kann es zu einer Elektron-Loch-Trennung zwischen ZrO2 und TiO2 kommen. Die Oberflächenenergie von Fe3O4 für VB und CB wurde in die TiO2-Bandlücke und die Oberflächenenergie von TiO2 in die ZrO2-Bandlücke gelegt (Abb. 8e). Bei der Anregung von Elektronen aus drei Katalysatoren wandert der Großteil der Elektronen von CB von ZrO2 zu CB von TiO2 und dann zu CB von Fe3O4. Dadurch wird die Elektron-Loch-Rekombination in ZrO2 verhindert und findet in Fe3O4 statt.

Photolumineszenzspektren (PL) von (a) ZrO2, (b) TiO2, (c) Fe3O4-Nanopartikeln und (d) ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit, (e) Energieniveau und Elektron-Loch-Paar-Trennung/-Übertragung in ZrO2/TiO2/ Fe3O4-Nanokomposit.

Die experimentelle Arbeit wurde entworfen und die erhaltenen tatsächlichen Ergebnisse sowie die vorhergesagten Werte sind in Tabelle 3 aufgeführt. Für den experimentellen Entwurf wurde das Box-Behnken-Design für RSM verwendet. Die statistische Untersuchung experimenteller Daten wurde unter Verwendung linearer, Zwei-Faktor-Wechselwirkungs-, quadratischer und kubischer Modelle durchgeführt. Die Ergebnisse sind in Tabelle 4 aufgeführt. Gemäß Tabelle 4 und den R2-Werten erwies sich das quadratische Modell als das genaueste Modell für die Vorhersage experimenteller Daten hinsichtlich der Naproxen-Entfernung. Der vorhergesagte R2-Wert betrug 0,9901, was bedeutet, dass die entwickelte Modellgleichung in der Lage ist, die Ergebnisse genau vorherzusagen. Daher wurde das folgende quadratische Polynommodell in Bezug auf codierte Faktoren zur Untersuchung des Naproxenabbaus aus pharmazeutischer Syntheselösung als Funktion der Betriebsparameter vorgeschlagen:

Dabei sind A, B, C, D die Photokatalysatordosis (g/l), die Zeit (min), der anfängliche pH-Wert der Lösung und die anfängliche Konzentration von Naproxen (mg/l). Die Variablen wurden auf drei Ebenen definiert, einschließlich – 1, 0 und + 1.

Abbildung 9 veranschaulicht die einzelnen Auswirkungen der Betriebsparameter auf die Naproxen-Entfernung. Die Konturlinien stellen Linien gleicher Reaktion dar und können als Antwortkonturen zweier Faktoren gleichzeitig dargestellt werden. In dieser Studie bedeuten Konturlinien die Leistung des Photokatalysators zur Naproxen-Entfernung bei verschiedenen Betriebsparametern. Die Konturkarte spiegelt die Wechselwirkung zwischen zwei Variablen wider, indem sie die andere Variable konstant hält. Die Wechselwirkung zwischen dem anfänglichen pH-Wert und der Naproxenkonzentration für eine Photokatalysatordosis von 0,3 g/L und eine Zeit von 60 Minuten ist in Abb. 9a dargestellt. Bei einem pH-Wert von 6 führte die Erhöhung der anfänglichen Naproxenkonzentration von 10 auf 30 mg/L zu einer Verringerung der Naproxenentfernung von 91,81 auf 82,9 %. Die Entfernung von Naproxen wird aufgrund der Trübung der Lösung und einer geringeren Lichtabsorption durch den Photokatalysator verringert. Außerdem nimmt die Menge an Hydroxylradikalen in der Lösung ab. Darüber hinaus wird die Oberfläche des Photokatalysators mit Schadstoffen bedeckt, deren Konzentration von 10 auf 30 mg/L steigt, was das Eindringen von Photonen in den Photokatalysator verringert. Daher war der Photokatalysator nicht in der Lage, genügend Elektron-Loch-Paare zu erzeugen, was zu einer geringeren Entfernung von Naproxen führte. In der Wechselwirkung zwischen Zeit und anfänglichem pH-Wert der Lösung (Abb. 9b) wurden die Photokatalysatordosis und die anfängliche Konzentration von Naproxen als 0,3 g/L bzw. 20 mg/L angenommen. Erstens stieg die Effizienz des Naproxen-Abbaus von 90,10 auf 91,34 %, wenn der pH-Wert der Lösung von 3 auf 6 stieg, und sank dann auf 84,9 % bei einem pH-Wert von 9. Diese Veränderungen hängen mit dem Oxidationspotential und der Oberfläche zusammen Ladung des Photokatalysators. Der pH-Wert des Mediums kann einen erheblichen Einfluss auf die Adsorption und Desorption von Schadstoffen auf der Oberfläche des Photokatalysators haben.

Die 2D-Konturdiagramme von RSM zur Untersuchung des Abbauprozentsatzes von Naproxen.

Der pKa-Wert für Naproxen beträgt 4,15. Bei pH-Werten über 4,15 ist Naproxen negativ geladen, ansonsten ist es positiv geladen. Der neutrale Ladungspunkt des Photokatalysators liegt bei 6. Daher hat er bei einem pH-Wert unter 6 eine positive Ladung, während die Oberflächenladung des Photokatalysators bei einem pH-Wert über 6 negativ ist. Wenn der pH-Wert zwischen 4,15 und 6 liegt, haben Naproxen und Photokatalysator eine entgegengesetzte Ladung Ladungen, sodass die Adsorption von Naproxen auf der Oberfläche des Photokatalysators in diesem Bereich zunimmt. Aus diesem Grund erfolgt der maximale Abbau bei pH 6 und nicht bei pH 3 oder 9. Bei einem pH-Wert der Lösung von 6 erhöhte sich die Naproxenentfernung durch eine Zeitverlängerung von 30 auf 60 Minuten von 84,10 auf 91,34 %. Die Wechselwirkung zwischen Zeit und Photokatalysatordosis bei konstantem anfänglichem pH-Wert und einer Naproxenkonzentration von 6 und 20 mg/l ist in Abb. 9c dargestellt. In Abb. 9c und bei einem 60-minütigen Versuchsdurchlauf kam es zu einem Anstieg des Naproxenabbaus von 86,2 auf 100 %, wenn die Photokatalysatordosis von 0,1 auf 0,5 g/L erhöht wurde. Die Dosierung des Photokatalysators hatte einen signifikanten Einfluss auf den Naproxen-Abbau und erhöhte die Anzahl der verfügbaren aktiven Zentren für die Erzeugung von Hydroxylradikalen. Zu viel Photokatalysator im System kann jedoch den Naproxen-Abbau aufgrund der Agglomeration von Photokatalysator-Nanopartikeln verringern. Die Verringerung des aktiven Zentrums des Photokatalysators resultierte aus der Agglomeration. Es wurde festgestellt, dass eine Senkung des pH-Werts den Abbau von Naproxen verstärken kann (Abb. 9d), und der stärkste Abbau wurde bei pH 3 erzielt. Der pH-Wert der Lösung hatte einen komplizierten Einfluss auf die photokatalytische Oxidationsreaktion. Der optimale pH-Wert hängt stark von der Art des Schadstoffs und dem Ladungsnullpunkt (Point of Zero Charges, PZC) des Photokatalysators ab. Gemäß Abb. 10 beträgt sie für den synthetisierten Photokatalysator 6. Bei pH = pHPZC ist die Oberflächenladung neutral. Die Oberflächenladung kann bei pH < pHPZC und pH > pHPZC positiv oder negativ sein. Das Ausmaß der Adsorption hängt stark von der Oberflächenladung des Photokatalysators und des Schadstoffs ab und kann durch eine Änderung des pH-Werts der Lösung gesteuert werden.

Ladungsnullpunkt des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysators.

Die für das vorliegende Modell erhaltenen Ergebnisse der Varianzanalyse (ANOVA) sind in Tabelle 5 zusammengefasst. Die Ergebnisse legen nahe, dass ein quadratisches Modell aufgrund seines hohen F-Werts (431,34) und seines sehr niedrigen p-Werts (< 0,001) signifikant ist. Der berechnete höhere F-Wert und niedrigere p-Wert für die Photokatalysator-Dosierung (D-Faktor) im Vergleich zu anderen Faktoren zeigte, dass die Photokatalysator-Dosierung der wichtigste Parameter im System ist. Die Ergebnisse in Tabelle 5 zeigten, dass das vorgeschlagene statistische Modell genau an experimentelle Daten angepasst ist. Die Genauigkeit des vorgeschlagenen Modells sollte im Detail untersucht werden. Abbildung 11 zeigt eine lineare Beziehung zwischen experimentellen Daten und vorhergesagten Werten hinsichtlich der Naproxen-Entfernung und bestätigt die Genauigkeit des vorgeschlagenen Modells, da sich alle Daten um eine 45-Grad-Linie angesammelt haben. Das normale Wahrscheinlichkeitsdiagramm der Residuen ist in Abb. 11b dargestellt und es ist deutlich eine lineare Streuung der Modellierungsdaten zu erkennen. Unter linearer Streuung versteht man die Normalverteilung von Fehlern in einer definierten Matrix für die Versuchsplanung. Daher wird die Wahrscheinlichkeit eines zufälligen Fehlereingriffs und der Auswirkung der Versuchssequenz im vorgeschlagenen Modell erheblich verringert.

(a) Die Beziehung zwischen vorhergesagten und tatsächlichen Werten des RSM-Modells für die Naproxen-Entfernung; (b) die extern studentisierten Residuen gegenüber der normalen %-Wahrscheinlichkeitsverteilung.

Es wurde eine Optimierung durchgeführt, um die optimalen Betriebsbedingungen für die vollständige Entfernung von Naproxen aus pharmazeutischen Syntheselösungen zu finden. Nach dem vorgeschlagenen Modell sind für die vollständige Entfernung von Naproxen (101,92 %) folgende unabhängige Betriebsparameter erforderlich: anfängliche Naproxen-Konzentration = 18,95 mg/L, anfänglicher pH-Wert = 4,55, Photokatalysator-Dosierung = 0,49 g/L, Zeit = 74,31 min . Abbildung 12 zeigt verschiedene Betriebsbedingungen, die verwendet werden können, um einen vollständigen Abbau von Naproxen zu erreichen.

Eine Reihe unabhängiger Variablen wie pH-Wert, Photokatalysator-Dosierung, Zeit und anfängliche Naproxen-Konzentration.

Die Regeneration und Wiederverwendung des gebrauchten oder verbrauchten Photokatalysators ist für die Anwendbarkeit des angewandten Prozesses von entscheidender Bedeutung. Der verwendete Photokatalysator wurde mittels 1,3 Tesla magnetischer Strahlung von der synthetischen Lösung getrennt. Anschließend wurde es zur Behandlung einer pharmazeutischen Syntheselösung verwendet, wie in Abb. 13 dargestellt. Wie in Abb. 13 zu sehen ist, zeigt die Abbaueffizienz nach sieben Zyklen zum Abbau von Naproxen nur eine teilweise Verringerung, was auf eine hervorragende Wiederverwendbarkeit des synthetisierten Photokatalysators hinweist denn nach 7 Läufen war die Leistung beim Naproxen-Abbau nur um 12 % gesunken. Zusätzlich wurde der Photokatalysator 12 Stunden lang unter UV-Licht in destilliertes Wasser gelegt, um ihn zu regenerieren. Nach Durchführung des Regenerationsprozesses konnte der Photokatalysator das Naproxen zu etwa 98,4 % abbauen. Nach drei Regenerationen nahm die Aktivität des Photokatalysators jedoch um 8,4 % ab. Der Leistungsabfall des Photokatalysators kann mit der Blockierung aktiver Poren aufgrund der Ausfällung lichtunempfindlicher Chemikalien oder der Zerstörung wirksamer Nanopartikel während des Rückgewinnungsprozesses zusammenhängen. Jedes Experiment wurde dreimal wiederholt und in Abb. 13 ist ein Fehlerbalken dargestellt.

Wiederverwendbarkeit und Regeneration des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysators für den Naproxen-Abbau.

Die Entfernung von Naproxen mithilfe eines heterogenen Photokatalysators ist in zwei Hauptstufen unterteilt: physikalische Adsorptionsreaktion und chemische Reaktion. Um die photokatalytische Abbaurate von Naproxen durch Auftragen von ln(C0/C) gegen die Zeit (t) bei verschiedenen Konzentrationen zu beschreiben, wurde das kinetische Langmuir-Hinshelwood (LH)-Modell verwendet106:

wobei Ci(mg/L) die Anfangskonzentration von Naproxen und C(mg/L) die Konzentration zum Zeitpunkt (t) nach der Bestrahlung ist und k eine Geschwindigkeitskonstante pseudo-erster Ordnung ist. Wie in Abb. 14 dargestellt, wurde die Geschwindigkeitskonstante pseudo-erster Ordnung basierend auf einer geraden Steigung bestimmt. Gemäß den Ergebnissen von Abb. 14b beträgt die maximale Reaktionsgeschwindigkeit bei der Anfangskonzentration von 5 mg/L Naproxen 0,0514 min−1, was etwa doppelt so hoch ist wie die erhaltene Reaktionsgeschwindigkeit bei der Anfangskonzentration von 30 mg/L Naproxen . Die erhaltenen Ergebnisse in Abb. 14b zeigen, dass die Reaktionsgeschwindigkeiten mit zunehmender Konzentration abnehmen. Die vom ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposit absorbierte Naproxenmenge qe (mg/g) wurde unter Verwendung der folgenden Gleichung (Gleichung (6)) berechnet:

Dabei sind Ci und Ce die Anfangs- bzw. Gleichgewichtskonzentrationen von Naproxen (mg/L). Das Volumen der Naproxen-Lösung (ml) beträgt V und die Masse des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits (mg) beträgt m. Die folgende Gleichung wurde verwendet, um den Prozentsatz der Naproxen-Adsorption (%) zu berechnen (Gleichung 7):

(a) Die Auswirkung der Anfangskonzentrationen auf die NPX-Entfernung (%), (b) Die Auswirkung der Anfangskonzentrationen von NPX auf den Photoabbau, (c) Die Anfangsreaktionsgeschwindigkeit (r0) als Funktion der NPX-Anfangskonzentration (C0); (d) L-H-Modell des photokatalytischen NPX-Abbaus durch ZrO2/TiO2/Fe3O4; (e) Die Auswirkung unterschiedlicher Anfangskonzentrationen auf die NPX-Photoabbaugeschwindigkeitskonstante.

Wie in Abb. 14 gezeigt, stieg die anfängliche Photoabbaurate (r0) allmählich von 0,26 auf 0,77 mg/L an, als die anfängliche Konzentration von Naproxen von 5 auf 30 mg/l erhöht wurde. Es wurde gezeigt, dass der photokatalytische Abbau von Naproxen auf ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokompositoberflächen stattfindet und dass die Geschwindigkeit des Photoabbaus mit zunehmender Adsorption zunimmt. Mit zunehmender Anfangskonzentration von Naproxen nimmt auch die Bedeckung der Oberfläche des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits mit Naproxenmolekülen entsprechend zu. Dadurch erhöht sich die Effizienz des Elektronentransfers von Naproxen-Molekülen zur adsorbierten Oberfläche und die durch das Licht erzeugte Ladung erhöht sich, was zu einem Anstieg der anfänglichen optischen Zersetzungsrate (r0) führt. Infolgedessen steigt die Elektronenübertragungseffizienz von Naproxen-Molekülen, die zu einer Erhöhung der anfänglichen Photoabbaurate (r0) führt, mit zunehmender absorbierter Oberfläche und der durch Licht erzeugten Ladung. Bei unterschiedlichen Anfangskonzentrationen nahm die kinetische Konstante des Naproxen-Photoabbaus allmählich ab (von 0,0514 auf 0,0255 min−1), während der R2-Korrelationskoeffizient ebenfalls von 0,9961 auf 0,9817 abnahm. Der Zusammenhang zwischen der Reaktionsgeschwindigkeit (k) und der Anfangskonzentration des Substrats während des photokatalytischen Prozesses kann allgemein durch die folgende experimentelle Formel (Gl. 8) erklärt werden:

Dabei ist n der Korrelationsindex und [NPX] die Anfangskonzentration (NPX) (mg.L−1).

Mithilfe der linearen Regression wurde die Beziehung zwischen der kinetischen Konstante des NPX-Photoabbaus und seiner Anfangskonzentration (5–30 mg/l) analysiert. Abbildung 14 zeigt, dass die Beziehung zwischen Reaktionsgeschwindigkeit k und NPX-Konzentration wie folgt ist:

Die Ergebnisse zeigten, dass die Adsorption von Naproxen auf der Oberfläche von ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanopartikeln eindeutig zeitabhängig ist. Wie in Abb. 14a gezeigt, erfolgte der größte Teil der Naproxen-Entfernung innerhalb der ersten 50 Minuten, und nach 50 Minuten erfolgte die Naproxen-Entfernung fast im flachen Teil des Diagramms. Der höchste Prozentsatz der Naproxen-Entfernung liegt bei der Anfangskonzentration von 5 mg/l Lösung. In den ersten 50 Minuten waren zwei Mechanismen an der Entfernung von Naproxen beteiligt: ​​die freien aktiven Stellen an der Adsorbensoberfläche und die Erzeugung von Hydroxylionen. Anschließend wurde eine langsame Geschwindigkeit der Naproxen-Entfernung beobachtet.

Verschiedene kinetische Modelle wurden untersucht, um die kinetischen Daten zu analysieren und den kinetischen Mechanismus der Naproxen-Adsorption auf der Oberfläche des ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokomposits zu bestimmen, der in Tabelle 6 dargestellt ist.

Das Elovich-Modell zeigt eine geringere Linearität im Regressionskoeffizienten R2; Der Wert des Korrelationskoeffizienten für ein Langmuir-Hinshelwood (LH)-Kinetikmodell betrug 0,9992 für NPX und war größer als bei allen anderen Adsorptionskinetikmodellen. Der berechnete qe-Wert betrug 26,4 mg/g für NPX, was sehr nahe an den erhaltenen experimentellen Werten lag (siehe Tabelle 6). Aufgrund der erhaltenen Ergebnisse ist zu erwarten, dass NPX und seine Abbauzwischenprodukte durch reaktive Spezies weiter abgebaut werden, was zu Ringöffnungen und schließlich zur Oxidation zu CO2 und H2O führt. Wie in Abb. 15 zu sehen ist, werden die möglichen Abbauwege von NPX basierend auf der Identifizierung von Zwischenprodukten und Mineralisierungsergebnissen vorgeschlagen. Der photokatalytische Abbau von NPX durch ZrO2/TiO2/Fe3O4 erfolgt hauptsächlich über drei Hauptwege, darunter Decarboxylierung und Hydroxylierung39. Drei mögliche Abbauwege durch Oxidationsprozesse sind in Abb. 15 dargestellt. Im Oxidationsweg I wurde der NPX-Abbau durch die elektrophile additive Wechselwirkung zwischen dem Naphthalinring von NPX und ·OH114,115,116 initiiert. In den Wegen II und III wurde die NPX-Oxidation durch h+ und ·O2− durchgeführt und durch Decarboxylierung wurden kohlenstoffbasierte Radikalspezies gebildet117. Alle während des Prozesses erzeugten Zwischenprodukte wurden durch Ringöffnungsreaktionen zu Äpfelsäure, Bernsteinsäure, Propionsäure und Essigsäure zersetzt und schließlich zu CO2 und H2O mineralisiert39,118,119.

Reaktionsmechanismus des Photoabbaus von NPX durch ZrO2/TiO2/Fe3O4.

Um die Mineralisierung zu bestätigen, untersuchten wir den gesamten organischen Kohlenstoff (TOC) beim Abbau von Naproxen bei Umgebungstemperatur und pH = 3. Die TOC-Menge nahm mit zunehmender Bestrahlungsdauer ab (Abb. 16). In dieser Studie wird die Mineralisierung von Naproxen mithilfe von ZrO2/TiO2/Fe3O4-Photokatalysatoren bestätigt. Nach 90-minütiger Bestrahlung wurde eine TOC-Entfernung von 87 % erreicht. Den TOC-Ergebnissen zufolge kann Naproxen zu CO2, H2O und einigen kleinen Molekülen oxidiert werden.

Gesamter organischer Kohlenstoff (TOC) in Naproxen-Abwasser als Funktion der Zeit und der photokatalytischen Aktivität von ZrO2/TiO2/Fe3O4.

Wie in Tabelle 7 gezeigt, wies der synthetisierte Photokatalysator in dieser Studie im Vergleich zu früheren Studien die höchste Effizienz bei der Entfernung von Naproxen auf. Die Synthese ternärer Nanokomposite bestätigte die hervorragende synergistische Wirkung dieser drei Arten von Nanopartikeln auf den photokatalytischen Prozess. Basierend auf Tabelle 7 weist der synthetisierte Photokatalysator eine hohe spezifische Oberfläche auf. Darüber hinaus erhöht seine Fähigkeit in saurer Umgebung die Effizienz und Absorption im Laufe der Zeit bei der Entfernung von Naproxen bei geringer Katalysatordosis im Vergleich zu anderen ähnlichen synthetisierten Photokatalysatoren.

Zusammenfassend haben wir ein ternäres ZrO2/TiO2/Fe3O4-Nanokompositsystem mithilfe einer Festkörperdispersionsmethode synthetisiert. Darüber hinaus wurde seine photokatalytische Aktivität gegenüber dem Naproxen-Abbau untersucht. Die Auswirkung von Betriebsparametern wie der anfänglichen Naproxen-Konzentration, dem anfänglichen pH-Wert, der Photokatalysator-Dosierung und der Zeit auf den Abbau von Naproxen wurde untersucht. Die Charakterisierungsergebnisse bestätigten die Bildung des ternären Nanokomposits. Das Vorhandensein von zylindrischen und kugelförmigen Poren in der Probe wurde nachgewiesen, da ihre N2-Adsorptions-Desorptions-Hysterese der Hysterese vom Typ IV-H1 folgte. Basierend auf Optimierungsergebnissen unter Verwendung der RSM-Methode wurden die optimalen Bedingungen für die vollständige Entfernung von Naproxen als anfängliche Naproxen-Konzentration von 18,95 mg/L, anfänglicher pH-Wert von 4,55, Photokatalysator-Dosierung von 0,49 g/L und eine Zeit von 74,31 Minuten bestimmt. Die Ergebnisse zur Wiederverwendbarkeit zeigten eine Reduzierung des Naproxenabbaus um 12 % nach 7 Läufen. Es wurde festgestellt, dass das kinetische Modell von Langmuir-Hinshelwood (LH) linear war. Der Regressionskoeffizient (R2) betrug 0,9992 und war größer als bei allen anderen adsorptionskinetischen Modellen.

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Masoud Habibi Zare & Arjomand Mehrabani-Zeinabad

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MHZ: Konzeptualisierung, Methodik, experimentell, Ressourcen, Überprüfung und Bearbeitung, Vorbereitung des Originalentwurfs. AM-Z.: Konzeptualisierung, Methodik, experimentell, Ressourcen, Betreuung, Überprüfung und Bearbeitung.

Korrespondenz mit Masoud Habibi Zare.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Zare, MH, Mehrabani-Zeinabad, A. Photokatalytische Aktivität des ternären Nanokomposits ZrO2/TiO2/Fe3O4 für den Abbau von Naproxen: Charakterisierung und Optimierung mithilfe der Reaktionsoberflächenmethode. Sci Rep 12, 10388 (2022). https://doi.org/10.1038/s41598-022-14676-y

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Eingegangen: 06. August 2021

Angenommen: 10. Juni 2022

Veröffentlicht: 20. Juni 2022

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-14676-y

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